研究背景
通过更经济、更环保的方法开发高效的非贵金属电催化剂符合21世纪可持续发展的原则,但潜在的挑战依然存在。氧化铁因其丰富的陆地储量、生态友好性和低廉的价格而成为电催化剂的候选材料。
文章要点
我们利用异质结构工程和镍掺杂协同激活氧化铁基表面(Ni-Fe2O3/CeO2HSs),以获得高活性的析氢反应(HER)。电催化剂活性的提高和氢析出动力学的加速是由于Ni掺杂和异质结构的双重调节。因此,制备的Ni-Fe2O3/CeO2HSs在1 M KOH电解液中表现出优异的HER催化性能,在电流密度为10 mA cm-2时表现出43 mV的超低过电位,相应的Tafel斜率为58.6 mV dec-1。并具有50 h以上的长期电催化耐久性。值得注意的是,Ni的掺杂使催化剂具有耐低温性,在0℃低温下仍具有较高的HER活性。
图文展示
图1显示了Ni-Fe2O3/CeO2HSs的简单合成过程。首先通过简单的溶剂热反应制备了Ce基配位聚合物纳米片(NSs)。制备的铈基配位聚合物纳米片作为前驱体和牺牲模板,铈基配位聚合物纳米片与醋酸亚铁混合均匀,在退火的过程中前驱体和醋酸亚铁分解,转化为Fe2O3/CeO2HSs。最后,以六水氯化镍作为镍源,采用水热法合成了Ni-Fe2O3/CeO2HSs。
图1 Ni-Fe2O3/CeO2 HSs的制备过程
图2a为样品在25 ℃下,1 M KOH电解液中的HER性能。其HER活性的递减顺序为:Pt/C>Ni-Fe2O3/CeO2HSs> FexOyNSs > Fe2O3/CeO2HSs> CeO2NSs。在阴极电流密度恒定为10 mA cm-2的情况下,采用计时电位法对Ni- Fe2O3/CeO2HSs,Fe2O3/CeO2HSs和FexOyNSs进行了长达55小时的稳定性测试。如图2d所示,Ni- Fe2O3/CeO2HSs具有显著的稳定性。
图2 Ni-Fe2O3/CeO2 HSs、Fe2O3/CeO2 HSs、FexOy NSs、CeO2 NSs和商用Pt/C在1M KOH中的HER性能
综上,研究人员采用异质结构工程和镍掺杂协同激活了铁氧化物基面,实现了在析氢反应中的高活性。该研究成果近期发表在JCR 1区《Chemistry - A European Journal》上(Chem. Eur. J.2023, e202302774),西南交通大学硕士研究生苏洪为该论文的第一作者,通讯作者为必赢242net的张颜博士。该研究得到了中央高校基本科研业务费专项资金(2682022ZTPY049, 2682020CX57)、国家自然科学基金(批准号42007180)的资助和中国科学院重庆绿色智能技术研究院方玲老师的支持。
文章链接:https://chemistry-europe.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/chem.202302774